Dionne a été sélectionné par les Red Wings de Detroit avec le deuxième choix au total du Repêchage 1971 de la LNH et a fait sensation à son année recrue en terminant avec 77 points (28 buts, 49 passes). Il s'agira de son plus bas total de points en quatre saisons avec Detroit. Après une saison de 47 buts et 121 points en 1974-75, il s'est joint aux Kings de Los Angeles. Dionne a inscrit 50 buts à six reprises et cumulé sept saisons d'au moins 100 points avec les Kings, passant la plupart de ces campagnes au centre de la Triple Crown Line avec Charlie Simmer et Dave Taylor. Il a remporté le trophée Art Ross, remis au meilleur marqueur de la LNH, en 1979-80. Lui et Wayne Gretzky, des Oilers d'Edmonton, ont terminé à égalité en tête des marqueurs de la Ligue avec 137 points, mais Dionne a marqué 53 filets contre 51 pour Gretzky.
Dionne a été échangé aux Rangers de New York le 10 mars 1987, il a inscrit 31 filets la saison suivante et a pris sa retraite après la campagne 1988-89 avec 1771 points (731 buts, 1040 aides) en 1348 rencontres dans la LNH. Dionne a été nommé sur la première équipe d'étoiles de la LNH à deux reprises, il a gagné les trophées Lady Byng et Ted Lindsay deux fois et a été intronisé au Temple de la renommée du hockey en 1992, même s'il n'est jamais passé près de remporter la Coupe Stanley.