Maple Leafs målvakt Joseph Woll räddade 28 av 30 skott (93,3 procent) och stoppade båda Canucks skyttar (Elias Pettersson, Jake DeBrusk) i straffläggningen, medan Nylander och Auston Matthews nätade för Toronto.
– Det var viktigt att vi kunde ta oss tillbaka in i segerkolumnen, sade Woll. Vi stod för en otrolig tredje period och satte tonen för övertiden. Båda våra alfahanar nätade i straffläggningen och vi inkasserade en viktig seger.
– Vi behöver i princip vinna varje match här framöver så man skulle kunna säga att vårt slutspel redan börjat.
Nylander, som rehabiliterat en ljumskskada och gjorde sin första match för Toronto sedan den 15 januari, noterade inga poäng under ordinarie tid, men loggade 20:29 i istid och bokfördes för fem skott på mål.
Att svensken gjorde skillnad för ett Maple Leafs i desperat behov av en fullpoängare, rådde det dock inga tvivel om.
– Det var kanon (att ha honom tillbaka), sade målskytten Max Domi. Han är en viktig del av vårt lag och en otrolig spelare. Riktigt skönt att ha honom tillbaka.
– Det var viktigt för oss, instämde Matthews. Han är en viktig faktor i det vi försöker åstadkomma här. Det var ett lyft för vårt lag.
Maple Leafs (25-21-9, 59 poäng) formsvacka har sett laget falla ur slutspelsracet i Eastern Conference och nattens vinst till trots befinner man sig på 13:e plats i konferensen, med åtta poäng upp till slutspelsstrecket där divisionsrivalerna Boston Bruins (32-20-3, 67 poäng) för närvarande innehar den sista wildcard-platsen.
Men Nylanders comeback ingjuter mod och nytt hopp i Maple Leafs. Det menade lagets tränare Craig Berube.
– En skön känsla att vinna idag, sade Berube. En bra insats från vårt lag och det var skönt att ha ’Willy’ tillbaka med oss.
– Jag tycker han var riktigt bra för oss ikväll, han såg riktigt rapp ut på skridskorna, han tävlade hårt och han skapade lägen. Men bara att ha honom tillbaka på bänken för oss, att höra honom mana på grabbarna och visa ledarskap för oss. Han höjde oss verkligen som lag ikväll.